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喷墨式PLED全彩显示技术

http://www.optoelectro.com 发布时间：2007-05-25 18:34

摘要　有机电激发光显示元件除了兼具LCD的轻薄、省电、高解析显示，主动发光、高应答速率、省电冷光源等技术优点外，且由于其本身制程另具低成本、光色调变容易、可应用于挠曲性面板等多项特点，因此被誉为下一世代的平面显示技术。本文将偏重在介绍有机电激发光显示技术中的PLED，说明PLED之相关技术演进，并特别针对可应用于全彩显示之喷墨式PLED制程与技术的作进一步的介绍。

关键词　有机电激发光　PLED　全彩色显示器

一、有机电激发光显示技术

有机电激发光(organicelectroluminescence，OEL)显示技术依其元件所使用的载子传递层与发光层等有机薄膜材料之不同可概分成两系统(元件结构参见图一)，一是以染料或颜料为材料之小分子元件(molecule-baseddevice)，另一则以共轭性高分子为材料之高分子元件(polymer-baseddevice)，前者真空蒸镀镀膜制作元件，后者则采溶液涂膜方式。由于OEL元件亦具有无机发光二极体(light-emittingdiode，LED)整流与发光的特性，因此小分子OEL元件亦被称为OLED，而高分子OEL元件则被称为PLED。



图一：有机电激发光元件之典型结构


二、PLED元件技术演进

严格来说，高分子发光二极体之研究于英国剑桥大学研究群之数年前即有，但使用的材料并非共轭性高分子材料，其结果也未引起大众的注意。直至1990年英国剑桥大学Friend等人发表PPVPLED在著名的Nature期刊上，因而引发了后续的研究热潮。兹将PLED之技术演进整理如下：

1.PLED的崛起─单层结构元件

1990年英国剑桥大学研究群首先以共轭结构之PPV高分子材料为发光层，制作成二极体元件，其结构为ITO/PPV/Ca，光色为黄绿色，由于初期的单层结构元件在材料结构与纯度、元件结构设计与界面分析上尚未有完善的考量，因此元件的发光效率相当低，仅0.05%。

2.双层结构元件─电子传递层(electrontransportlayer，ETL)的应用

剑桥研究群于1992年监于单层结构ITO/PPV/Ca之二极体的效率不高，故加入一层butyl-PBD分散于PMMA的高分子层作为电子传递层(元件电子能带结构ITO/PPV/PBD-PMMA/Ca见图二)，以提升电子的传导量及限制电洞通过高分子层，此外累积于PPV/PBD-PMMA界面之电洞将诱导电子的传递，使其量子效率由0.05%大幅地提升至0.8%。



图二：ITO/PPV/PBD-PMMA/Ca元件电子能带结构


1993年，劍橋大學以含-CN取代基的PPV衍生物為發光層，製作出發紅光的二極體，元件結構為ITO/PPV/CN-PPV/Ca，量子效率高達4%，元件於操作電壓為3V，電流密度為1mA/cm2的條件下操作時間可達約3000小時，唯此材料在元件操作時會產生cross-linking，且無法配合其他solvent-base之發光高分子材料之使用，故後續並無重大的應用發展。

3.雙層結構元件─電洞傳遞層(holetransportlayer，HTL)的應用

Heeger研究群於1995年發展出元件結構為ITO/Polyaniline-CSA-PES/MEH-PPV/Li：Al(alloy)，以ITO/dopedpolyaniline為複合電極以增進電洞的發射，其起始電壓僅1.7V，在3V時有超過400cd/㎡的亮度，外部量子效率為2.23%。後續的研究成果顯示，於ITO與發光層之間加入一層摻雜過的導電性高分子，對於元件的穩定性與使用壽命有很大的助益。此成果Uniax已經申請美國專利，而ITO/dopedconductivepolymer/light-emittingpolymer/cathode此種結構目前已逐漸成為PLED元件之主流架構，其中Bayer公司針對dopedconductivepolymer另外發展出polythiophene衍生物的PEDOT-PSSA系統，取代原先的polyaniline系統，並已經進一步商品化。

4.多層(multi-layer)結構元件

Parker等人於1994年製作出ITO/PVK/PQ/PBD:PMMA/Ca三層結構的藍光元件，由於此元件之電子能帶為量子井(quantumwell)形式的結構，載子易於在中間低能隙的PQ層中結合而發光，具有超過4%的高量子效率。由於多層結構之元件製程較困難，且元件再現性較差，目前並無實際上的應用。

5.摻合體(blend)結構元件

Heeger研究群於1995年將P3HT與PVK(1：50)摻合體作為發光層，元件量子效率為0.2%，較未摻雜之中性P3HT的元件提高100倍。然而，早期由於摻合體元件於材料的選擇不適當，其元件效能與一般雙層結構元件相較，並無特別突出之處。



图三：本文所叙及高分子材料之化学结构


近年来，掺合体结构之元件重新获得重视，最近CDT应用blend技术发展出高亮度的PLED黄绿光元件，将传递电子、发黄光之高分子量的F8BT与传递电洞、蓝光能隙之低分子量的TFB掺合作为发光层，元件于5.5V的亮度可高达100,000nits。此外，UCLA杨阳教授亦发现将MEH-PPV(4%)与PF掺合，对元件的发光效率与使用寿命皆有大幅地改进。

6.Singlet与Tripletemission

对萤光性材料之OLED而言，元件的效率受限于发光机构中有效的再结合比率singletemission仅占整体之25%，近年来，为了增进元件的发光效率，在OLED方面，UDC一直致力于磷光材料与元件的开发，目前已在绿光与红光的材料与元件上已经达实际应用的技术层次，蓝光方面目前已有蓝绿光材料，但仍有待进一步地改进。最近的研究结果显示，相较于小分子萤光材料而言，一般的发光高分子材料有较高的singletemission比率，Singlet/(Singlet+Triplet)值最高可达60%。

三、PLED全彩显示技术

旋转涂布(spin-coating)是一般PLED之高分子溶液涂膜时所需的步骤，此薄膜制作程序虽然快速、简易，但亦存在其先天上的制程限制，其中最大的限制便是无法达到全彩显示所需的RGB位素化要求。

目前已验证可行能实际制作出全彩的OEL显示器的全彩技术，有白光加colorfiler技术、蓝光加colorconversionmedium(CCM)技术、以及RGB三原色side-by-side技术。虽然对PLED元件而言，白光加colorfiler技术与蓝光加CCM技术是最容易达到制作全彩显示器的方法，然而这两种方法皆存在著较高的制作成本与电量消耗的缺点，特别不利于应用在低耗电要求的手持式电子产品之显示面板，如mobilephone、PDA、DSC、Notebook等。因此最终大家仍希望能发展出PLED的新制程技术，以解决高分子RGB溶液定位问题。

目前所知，DaiNipponprintingCo.已经成功地验证用Grooveprinting可得到100mm宽之元件，且其元件效率与spin-coating所得相当；美国Arizona大学的Jabbour教授亦正在发展Screenprinting技术，目前网印密度可达380mesh；最后，亦是目前唯一已经成功开发全彩PLED显示器原型的喷墨列印(ink-jetprinting，IJP)制程技术，由于发展此技术需整合喷墨定位机构、polymerink材料及元件制程三方面，其相对技术门槛较高，目前投入此技术开发的PLED研究群仅有CDT与Seiko-Epson、Philips、Covion与Litrex、Toshiba、工研院。

关于IJP技术之微小液滴定位功能的应用，在电子工业之制造上已有一些既有的案例，如电子构装之solderbump、LCD背光模组之micro-reflector、面板内之spacerbump与colorfilter之RGB色料的喷印制程。在应用于PLED制程上，IJP除了能解决spin-coating无法RGB画素化的问题外，亦兼具其他制程优点，如图案与文字制作能力、适合制作大面积元件、大幅地节省高分子溶液材料、适合塑胶与玻璃软硬两种基板、元件各点EL光谱(光色)一致化、以及无须去除边缘膜层，可直接进行封装与电路连结等(见表一)。




CDT与Seiko-Epson采用的喷墨印表机为压电式之EpsonCFP-MarkII，液滴喷出的定位误差为?5mm，而负责基板传送之X-Ystage的定位精密度达±20μm，此将导致液滴实际上落在基板的误差将达±30μm，然而他们却巧妙地以CF4气体电浆之表面处理，造成表面接触角(contactangle)的差异，使喷偏掉的墨滴能利用表面能量差异自动地移动至适当的位置，墨滴定位之精确度能大幅地提升至±1μm，如图四所示。



图四：喷墨液滴之self-alignment制程


Epson认为一般的发光高分子材料并不适合用于喷墨制程，需再针对喷墨的规格作调整，如分子量、使用溶剂、浓度与粘度等。在面板显示之均匀度方面，1998年Epson采analogdriver的方式，由灰阶显示的均匀度受限于TFT电路conductance差异，故此法所得的均匀度较差；1999年所发展出2.2寸的高分子16灰阶全彩显示器，改采digitaldriver的方式，使用ARGS(AreRatioGrayScale)方法来改善面板均匀度，此面板每一个sub-pixel有四个小点，由四个小点的明暗(24)来表现出16灰阶；目前进一步采TRGS(TimeRatioGrayScale)加上ARGS来增进面板的均匀度，此时每一个sub-pixel仅有三个小点(如图五所示)，有助于提高面板的开口率。




图五：Epson之喷墨PLED结构与TFT元件设计


图六为目前之IJP全彩PLED显示器原型，一为CDT与Epson于1999SID共同发表主动式TFT驱动之PLED全彩显示器，16灰阶可显4096色，约有30,000画素，达120ppi。另一个则为Toshiba所发表2.85寸(80ppi)、144(RGB)x176(Q-CIF，QuarterCommonIntermediateFormat)全彩(26万色、64灰阶)的原型产品，将应用于可携式消费性电子产品，如手机、PDA等。目前此原型显示器之亮度为100nit，色彩的饱和度高，受限于蓝光画素，寿命大约1000小时左右。Toshiba并计画于2002年4月开始在其Fukaya晶圆厂生产线生产OLED显示器，2003年，希望扩大面板至10英寸应用于PC上，2005年目标生产20～30寸的电视面板。



图六：Ink-jetprinting制程开发出的PLED全彩显示器


四、展望

目前国际上投入PLED的阵营计有10多家企业，其中DeltaElectronics、Dupont(Uniax)与Philips已进入初期的单色量产化阶段。在全彩方面，除了前面所提及之CDT与SeikoEpson、Toshiba外，Philips在2000年的夏威夷国际会议中曾展示出用Ink-jetprinting技术制作的area-color手机面板，预计于今年展出1.4寸5-bit灰阶的全彩显示器。

就显示技术的演变趋势来看，未来OEL逐渐取代LCD是必然的。在OLED与PLED的两大技术体系中，OLED目前在小尺寸全彩化暂时领先，但未来大面积化时仍有许多制程技术待克服。先天上，PLED占有之低驱动电压以及低制程设备投资等有利因素，从显示面板产品的市场区隔来看，spincoating制程之单色PLED利于发展在大量、低单价的显示产品，著重在TN-、STN-LCD与VFD的应用市场，但其产品毛利较低；而OLED未来可能逐渐朝高单价、高附加价值的彩色产品发展，最先切入到TFT-LCD市场。不过，日后若IJP之全彩PLED制程与材料能更成熟稳定，相信PLED便很快地能在全彩显示器产业上占有一席之地。

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